V roce 2004 Jolie propůjčila svůj hlas animovanému filmu Shark Tale , po němž následovala role vraha v komerčně úspěšné akční komedii Mr. & Mrs. Smith (2005), po boku Brada Pitta . Poté ztvárnila Mariane Pearl v dramatu Mocné srdce (2007) a svůj hlas propůjčila počítačově animovanému filmu Kung Fu Panda (2008). Akční thriller Wanted (2008), který ji viděl ve vedlejší roli, se ukázal jako komerční úspěch. Její další vzhled byl jako Christine Collins v dramatu Changeling (2008), který jí vynesl Oscara za nominaci na nejlepší herečku . Poté následovaly hlavní role ve dvou z nejlepších trilerů roku 2010- Salt a The Tourist . V roce 2011 natočila romantické drama V zemi krve a medu , které zobrazovalo milostný příběh odehrávající se během bosenské války , a objevila se v animovaném pokračování Kung Fu Panda 2 . Největší komerční úspěch Jolie v roce 2014 přišel s temným fantasy filmem Maleficent (2014), který celosvětově vydělal přes 758 milionů dolarů, a hrál ji ve stejnojmenné roli. Jejími dalšími režijními počiny byla válečná dramata Unbroken (2014) a First They Killed My Father (2017).
_(cropped).jpg)
