Úhlově rozlišená fotoemisní spektroskopie - Angle-resolved photoemission spectroscopy

Arpes spektrum z dvourozměrného elektronické stavu lokalizované na (111) povrchu mědi. Energie má volný elektron -jako hybnosti závislosti, p ² /2 m , kde m = 0,46 m _e . Barevná stupnice představuje počty elektronů na kanál kinetické energie a emisního úhlu. Pokud jsou použity fotony 21,22  eV , úroveň Fermiho je zobrazena na 16,64 eV.

Úhel rozlišená fotoemisní spektroskopie ( Arpes ) je experimentální technika používaná v fyzice pevné sondovat povolené energii a hybnost z elektronů v materiálu, obvykle krystalické pevné látky . Je založen na fotoelektrickém jevu , při kterém příchozí foton s dostatečnou energií vysune elektron z povrchu materiálu. Přímým měřením distribuce kinetické energie a emisního úhlu emitovaných fotoelektronů může technika mapovat elektronovou strukturu pásma a Fermiho povrchy . ARPES je nejvhodnější pro studium jednorozměrných nebo dvourozměrných materiálů. Fyzici jej používali ke zkoumání vysokoteplotních supravodičů , grafenu , topologických materiálů , kvantových stavů jamek a materiálů vykazujících vlny hustoty náboje .

Systémy ARPES se skládají z monochromatického světelného zdroje dodávajícího úzký paprsek fotonů, držáku vzorku připojeného k manipulátoru používaného k umístění vzorku materiálu a elektronového spektrometru . Zařízení je umístěno v prostředí ultravysokého vakua (UHV), které chrání vzorek a zabraňuje rozptylu emitovaných elektronů. Po rozptýlení ve dvou kolmých směrech s ohledem na kinetickou energii a úhel vyzařování jsou elektrony nasměrovány na detektor a spočítány tak, aby poskytovaly spektra ARPES - řezy pásové struktury v jednom směru hybnosti. Některé přístroje ARPES mohou extrahovat část elektronů podél detektoru a měřit tak polarizaci jejich rotace .

Zásada

Elektrony v krystalických pevných látkách mohou naplnit pouze stavy určitých energií a hybnosti, jiné jsou kvantovou mechanikou zakázány . Tvoří kontinuum stavů známých jako pásová struktura tělesa. Struktura pásma určuje, zda je materiál izolátor , polovodič nebo kov , jak vede elektřinu a ve kterých směrech nejlépe vede, nebo jak se chová v magnetickém poli .

Úhlově rozlišená fotoemisní spektroskopie určuje strukturu pásu a pomáhá porozumět procesům rozptylu a interakcím elektronů s jinými složkami materiálu. Činí tak pozorováním elektronů vyhozených fotony z jejich počáteční energie a stavu hybnosti do stavu, jehož energie je díky energii fotonu vyšší než počáteční energie a vyšší než vazebná energie elektronu v pevné látce. V tomto procesu zůstává hybnost elektronu prakticky neporušená, s výjimkou jeho složky kolmé k povrchu materiálu. Struktura pásu se tak překládá z energií, při nichž jsou elektrony vázány v materiálu, na energie, které je uvolňují z vazby krystalů a umožňují jejich detekci mimo materiál.

Měřením kinetické energie uvolněného elektronu lze vypočítat jeho rychlost a absolutní hybnost. Měřením emisního úhlu vzhledem k normálu povrchu může ARPES také určit dvě rovinné složky hybnosti, které jsou v procesu fotoemise zachovány. V mnoha případech lze v případě potřeby rekonstruovat také třetí komponentu.

Instrumentace

Typické laboratorní nastavení z Arpes experimentu: Helium vypouštění světlo jako ultrafialového světelného zdroje, vzorek držák, který se připojí k podtlakové manipulátoru a polokulové analyzátoru energie elektronů .

Typický nástroj pro fotoemise s rozlišením úhlu se skládá ze zdroje světla, držáku vzorku připojeného k manipulátoru a elektronového spektrometru. To vše je součástí ultra vysokého vakuového systému, který poskytuje nezbytnou ochranu před adsorbáty pro povrch vzorku a eliminuje rozptyl elektronů na cestě k analyzátoru.

Světelný zdroj dodává do vzorku monochromatický , obvykle polarizovaný , zaostřený paprsek s vysokou intenzitou ~ 10 ¹² fotonů / s s rozšířením několika meV . Světelné zdroje se pohybují od kompaktních UV lamp s výbojkami vzácných plynů a zdrojů vysokofrekvenční plazmy (10 –40 eV), ultrafialových laserů (5–11 eV) až po synchrotronová zaváděcí zařízení, která jsou optimalizována pro různé části elektromagnetického spektra (od 10 eV v ultrafialovém záření na 1000 eV rentgenových paprsků).

Držák vzorku pojme vzorky krystalických materiálů, jejichž elektronické vlastnosti budou zkoumány. Usnadňuje jejich vložení do vakua, štěpení pro odhalení čistých povrchů a přesné umístění. Držák funguje jako prodloužení manipulátoru, který umožňuje překlady ve třech osách, a rotace k nastavení polárního, azimutu a úhlu náklonu vzorku. Držák má senzory nebo termočlánky pro přesné měření a řízení teploty. Chlazení na teploty až 1 Kelvina zajišťují kryogenní zkapalněné plyny , kryochladiče a ředicí chladničky . Odporové ohřívače připojené k držáku zajišťují ohřev až na několik stovek ° C, zatímco miniaturní zařízení pro bombardování elektronovým paprskem na zadní straně mohou poskytovat teploty vzorku až 2 000 ° C. Některé držáky mohou mít také příslušenství pro zaostření a kalibraci světelného paprsku .

Dráhy elektronů v elektrostatické čočce spektrometru ARPES zobrazené v rovině úhlové disperze. Přístroj vykazuje určitý stupeň zaostření na stejný detekční kanál elektronů opouštějících krystal ve stejném úhlu, ale pocházející ze dvou samostatných skvrn na vzorku. Zde je simulovaná separace 0,5 mm.

Elektronový spektrometr při výstupu ze vzorku rozptýlí elektrony ve dvou prostorových směrech podle jejich kinetické energie a jejich emisního úhlu; jinými slovy, poskytuje mapování různých energií a emisních úhlů do různých poloh na detektoru. U typu, který se nejčastěji používá, polokulovitého analyzátoru energie elektronů, procházejí elektrony nejprve elektrostatickou čočkou . Objektiv má úzké ohnisko, které se nachází přibližně 40 mm od vstupu do objektivu. Dále zvyšuje úhlové šíření oblaku elektronů a slouží mu s upravenou energií do úzké vstupní štěrbiny části rozptylující energii.

Elektronový spektrometr s úhlovým a energetickým rozlišením pro ARPES (schematicky)

Energetická disperze se provádí pro úzký rozsah energií kolem takzvané propustné energie ve směru kolmém ke směru úhlové disperze, který je kolmý k řezu ~ 25 mm dlouhé a ~ 0,1 mm široké štěrbiny. Úhlová disperze dříve dosažená kolem osy válcové čočky je zachována pouze podél štěrbiny a v závislosti na režimu čočky a požadovaném úhlovém rozlišení je obvykle nastaveno na hodnotu ± 3 °, ± 7 ° nebo ± 15 °. Polokoule energetického analyzátoru jsou udržovány na konstantních napětích, takže po centrální trajektorii následují elektrony, které mají kinetickou energii rovnou energii nastaveného průchodu; ty s vyššími nebo nižšími energiemi končí blíže k vnější nebo vnitřní polokouli na druhém konci analyzátoru. Toto je místo, kde je namontován detektor elektronů , obvykle ve formě 40 mm mikrokanálové desky spárované s fluorescenční obrazovkou. Události detekce elektronů se zaznamenávají pomocí venkovní kamery a počítají se ve stovkách tisíc kanálů samostatného úhlu vs. kinetické energie. Některé přístroje jsou navíc vybaveny trubicí pro extrakci elektronů na jedné straně detektoru, aby bylo možné měřit polarizaci spinů elektronů .

Moderní analyzátory jsou schopné rozlišit úhly emise elektronů již od 0,1 °. Energetické rozlišení závisí na energii průchodu a šířce štěrbiny, takže operátor volí mezi měřením s ultravysokým rozlišením a nízkou intenzitou (<1 meV při energii 1 průchodu eV) nebo horším energetickým rozlišením 10 nebo více meV při vyšších průchodech energií a se širšími štěrbinami což má za následek vyšší intenzitu signálu. Rozlišení přístroje se ukazuje jako umělé rozšíření spektrálních vlastností: Fermiho energetický limit širší, než se očekávalo od samotné teploty vzorku, a spektrální funkce teoretického elektronu spojená s funkcí rozlišení nástroje v energii i hybnosti / úhlu.

Někdy se místo hemisférických analyzátorů používají analyzátory doby letu . Ty však vyžadují pulzní fotonové zdroje a jsou nejběžnější v laserových laboratořích ARPES .

Základní vztahy

Úhlově rozlišená fotoemisní spektroskopie je účinným vylepšením běžné fotoemisní spektroskopie . Světlo frekvence tvořené fotony energie , kde je Planckova konstanta , se používá ke stimulaci přechodů elektronů z obsazeného do neobsazeného elektronického stavu pevné látky. Pokud je energie fotonu větší než vazebná energie elektronu , elektron nakonec opustí pevnou látku, aniž by byl rozptýlen , a bude pozorován kinetickou energií${\ displaystyle \ nu}$${\ displaystyle h \ nu}$${\ displaystyle h}$${\ displaystyle E_ {B}}$

${\ displaystyle E_ {k} = h \ nu -E_ {B}}$

v úhlu vzhledem k normále povrchu , obě charakteristické pro studovaný materiál. ${\ displaystyle \ vartheta}$

Vlevo : Úhel analyzátoru - Energetická mapa I ₀ (α, E _k ) kolem svislé emise. Vpravo : Úhel analyzátoru - energetické mapy I _θ (α, _Ek ) v několika polárních úhlech od svislé emise.

Mapy intenzity elektronové emise měřené ARPES jako funkce a jsou reprezentativní pro vnitřní distribuci elektronů v pevné látce vyjádřenou z hlediska jejich vazebné energie a Blochova vlnového vektoru , který souvisí s hybností a rychlostí skupin elektronů . V procesu fotoemise je vektor Blochovy vlny spojen s hybností měřeného elektronu , kde velikost hybnosti je dána rovnicí ${\ displaystyle E_ {k}}$${\ displaystyle \ vartheta}$${\ displaystyle E_ {B}}$ ${\ displaystyle \ mathbf {k}}$${\ displaystyle \ mathbf {p}}$${\ displaystyle | \ mathbf {p} |}$

${\ displaystyle | \ mathbf {p} | = {\ sqrt {2m_ {e} E_ {k}}}}$.

Když elektron prochází povrchovou bariérou a ztrácí část své energie v důsledku funkce povrchové práce , je zachována pouze její složka rovnoběžná s povrchem . Z ARPES je tedy znám pouze jistý a jeho velikost je dána ${\ displaystyle \ mathbf {p}}$${\ displaystyle \ mathbf {p} _ {||}}$${\ displaystyle \ mathbf {k} _ {||} = {\ tfrac {1} {\ hbar}} \ mathbf {p} _ {||}}$

${\ displaystyle | \ mathbf {k} _ {||} | = {\ tfrac {1} {\ hbar}} | \ mathbf {p_ {||}} | = {\ tfrac {1} {\ hbar}} {\ sqrt {2m_ {e} E_ {k}}} \ sin \ vartheta}$.

Zde je redukovaná Planckova konstanta . ${\ displaystyle \ hbar}$

Z důvodu neúplného stanovení trojrozměrného vlnového vektoru a výrazné povrchové citlivosti procesu elastické fotoemise je ARPES nejvhodnější pro úplnou charakterizaci struktury pásma v uspořádaných nízkodimenzionálních systémech, jako jsou dvourozměrné materiály , ultratenké filmy a nanodráty . Když se používá pro trojrozměrné materiály, je kolmá složka vlnového vektoru obvykle aproximována, za předpokladu parabolického konečného stavu podobného volnému elektronu, jehož dno je energetické . To dává: ${\ displaystyle k _ {\ perp}}$${\ displaystyle -V_ {0}}$

${\ displaystyle k _ {\ perp} = {\ tfrac {1} {\ hbar}} {\ sqrt {2m_ {e} (E_ {k} \ cos ^ {2} \! \ vartheta + V_ {0})} }}$.

Fermiho povrchové mapování

Vlevo : Mapa konstantní energie poblíž E _F v úhlu analyzátoru - jednotky polárního úhlu (polární pohyb kolmý na štěrbinu analyzátoru). Vpravo : Mapa konstantní energie poblíž E _F v jednotkách hybnosti krystalu (transformovaná z úhlu analyzátoru - mapa polárního úhlu).

Elektronové analyzátory, které používají štěrbinu k zabránění směšování kanálů hybnosti a energie, jsou schopné přijímat úhlové mapy pouze jedním směrem. Chcete-li převzít mapy nad energií a prostorem dvojrozměrné hybnosti, buď se vzorek otáčí správným směrem, takže štěrbina přijímá elektrony z přilehlých emisních úhlů, nebo je elektronový oblak řízen uvnitř elektrostatické čočky s fixovaným vzorkem. Šířka štěrbiny určí velikost kroku úhlových skenů. Například když je oblak ± 15 ° rozptýlený kolem osy čočky nasměrován na štěrbinu dlouhou 30 mm a šířku 1 mm, každý milimetr štěrbiny přijímá část 1 ° - v obou směrech; ale u detektoru je druhý směr interpretován jako kinetická energie elektronu a informace o emisním úhlu je ztracena. Toto průměrování určuje maximální úhlové rozlišení skenování ve směru kolmém na štěrbinu: u štěrbiny 1 mm vedou kroky hrubší než 1 ° k chybějícím datům a jemnější kroky k překrytí. Moderní analyzátory mají štěrbiny úzké až 0,05 mm. Mapy úhlu úhlu energie se obvykle dále zpracovávají, aby poskytly mapy energie - k _x - k _y , a rozřezávají se tak, aby zobrazovaly povrchy konstantní energie ve struktuře pásma a co je nejdůležitější, povrchovou mapu Fermi, když jsou řezány blízko úrovně Fermi.

Převod emisního úhlu na hybnost

Geometrie experimentu ARPES. V této poloze, ϑ = 0 ° & τ = 0 °, analyzátor přijímá elektrony emitované svisle z povrchu a α≤8 ° kolem.

Spektrometr ARPES měří úhlovou disperzi v řezu α podél jeho štěrbiny. Moderní analyzátory zaznamenávají tyto úhly současně, v jejich referenčním rámci, obvykle v rozsahu ± 15 °. Chcete-li mapovat strukturu pásma přes dvourozměrný prostor hybnosti, vzorek se otáčí, přičemž světelná skvrna na povrchu zůstává pevná. Nejběžnější volbou je změna polárního úhlu ϑ kolem osy, která je rovnoběžná se štěrbinou, a nastavení sklonu τ nebo azimutu φ, aby bylo možné dosáhnout emise z konkrétní oblasti Brillouinovy ​​zóny .

Složky hybnosti elektronů lze vyjádřit veličinami měřenými v referenčním rámci analyzátoru jako

${\ displaystyle \ mathbf {P} = [0, P \ sin \ alfa, P \ cos \ alfa]}$, kde .${\ displaystyle P = {\ sqrt {2m_ {e} E_ {k}}}}$

ϑ

ϑ a τ

ϑ, τ a φ

Rotace referenčního rámu vzorku. analyzátor měří rozsah úhlů α ve svém vlastním referenčním rámci.

Tyto komponenty lze transformovat na příslušné komponenty hybnosti v referenčním rámci vzorku pomocí rotačních matic . Když se vzorek otočí kolem osy y o ϑ, má komponenty . Pokud je vzorek také nakloněn kolem x o τ, bude to mít za následek a komponenty hybnosti krystalu elektronu určené ARPES v této mapovací geometrii jsou ${\ displaystyle \ mathbf {p}}$ ${\ displaystyle R _ {\ textrm {axis}} ({\ textrm {úhel}})}$${\ displaystyle \ mathbf {P}}$${\ displaystyle R_ {y} (\ vartheta) \, \ mathbf {P}}$${\ displaystyle \ mathbf {p} = R_ {x} (\ tau) R_ {y} (\ vartheta) \, \ mathbf {P}}$

${\ displaystyle k_ {x} = {\ tfrac {1} {\ hbar}} p_ {x} = {\ tfrac {1} {\ hbar}} {\ sqrt {2m_ {e} E_ {k}}} \ , \ cos \ alpha \ sin \ vartheta}$

${\ displaystyle k_ {y} = {\ tfrac {1} {\ hbar}} p_ {y} = {\ tfrac {1} {\ hbar}} {\ sqrt {2m_ {e} E_ {k}}} \ , (\ pm \ sin \ alpha \ cos \ tau + \ cos \ alpha \ sin \ tau \ cos \ vartheta)}$

zvolte znaménko v podle toho, zda je proporcionální${\ displaystyle \ vartheta = 0}$${\ displaystyle k_ {y}}$

do nebo${\ displaystyle \ sin (\ alpha + \ tau)}$${\ displaystyle \ sin (\ alpha - \ tau)}$

Pokud jsou známy osy vysoké symetrie vzorku a je třeba je zarovnat, lze použít korekci o azimutu φ otáčením kolem z, když nebo otáčením transformované mapy I ( E , k _x , k _y ) kolem počátku ve dvou dimenzionální hybné roviny. ${\ displaystyle \ mathbf {p} = R_ {z} (\ varphi) R_ {x} (\ tau) R_ {y} (\ vartheta) \, \ mathbf {P}}$

Teorie vztahů intenzity fotoemise

Teorie fotoemise je teorie přímých optických přechodů mezi stavy a N-elektronového systému. Světelná excitace je zavedena jako magnetický vektorový potenciál prostřednictvím minimální substituce v kinetické části kvantově mechanického hamiltoniánu za elektrony v krystalu. Odchylka část hamiltoniánu vyjde ven, aby se: ${\ displaystyle | i \ rangle}$${\ displaystyle | f \ rangle}$ ${\ displaystyle \ mathbf {A}}$ ${\ displaystyle \ mathbf {p} \ mapsto \ mathbf {p} + e \ mathbf {A}}$

${\ displaystyle H '= {\ frac {e} {2m}} (\ mathbf {A} \ cdot \ mathbf {p} + \ mathbf {p} \ cdot \ mathbf {A}) + {\ frac {e ^ {2}} {2m}} | \ mathbf {A} | ^ {2}}$.

Při této léčbě je zanedbána vazba elektronového spinu na elektromagnetické pole. Skalární potenciál se nastavil na nulu buď vynucením Weylova měřidla, nebo prací v Coulombově měřidle, ve kterém je zanedbatelně malý daleko od zdrojů. Ať tak či onak, komutátor je považován za nulu. Konkrétně ve Weylově měřidle, protože doba ultrafialového záření je asi o dva řády větší než doba vlnové funkce elektronu . U obou měřidel se předpokládá, že elektrony na povrchu měly málo času reagovat na přicházející poruchu a nepřidávat nic k jednomu ze dvou potenciálů. Pro většinu praktických použití je bezpečné zanedbat kvadratický výraz. Proto, ${\ displaystyle \ phi}$ ${\ displaystyle \ phi = 0}$ ${\ displaystyle \ nabla \ cdot \ mathbf {A} = 0}$${\ displaystyle \ phi}$ ${\ displaystyle \ left [\ mathbf {A}, \ mathbf {p} \ right] = i \ hbar \, \ nabla \ cdot \ mathbf {A}}$${\ displaystyle \ nabla \ cdot \ mathbf {A} \ přibližně 0}$${\ displaystyle \ mathbf {A}}$${\ displaystyle | A | ^ {2}}$

${\ displaystyle H '= {\ frac {e} {m}} \ mathbf {A} \ cdot \ mathbf {p}}$.

Pravděpodobnost přechodu se počítá v časově závislé poruchové teorii a je dána Fermiho zlatým pravidlem :

${\ displaystyle \ Gamma _ {i \ to f} = {\ frac {2 \ pi} {\ hbar}} | \ langle f | H '| i \ rangle | ^ {2} \ delta (E_ {f} - E_ {i} -h \ nu) \ propto | \ langle f | \ mathbf {A} \ cdot \ mathbf {p} | i \ rangle | ^ {2} \, \ delta (E_ {f} -E_ {i } -h \ nu)}$,

Výše uvedené rozdělení delta je způsob, jak říci, že energie je zachována, když je foton energie absorbován . ${\ displaystyle h \ nu}$${\ displaystyle E_ {f} = E_ {i} + h \ nu}$

Pokud je elektrické pole elektromagnetické vlny zapsáno jako , kde , vektorový potenciál zdědí svou polarizaci a rovná se . Pravděpodobnost přechodu je pak dána z hlediska elektrického pole jako ${\ displaystyle \ mathbf {E} (\ mathbf {r}, t) = \ mathbf {E_ {0}} \ sin (\ mathbf {k} \ cdot \ mathbf {r} - \ omega t)}$${\ displaystyle \ omega = 2 \ pi \ nu}$${\ displaystyle \ mathbf {A} (\ mathbf {r}, t) = {\ tfrac {1} {\ omega}} \ mathbf {E_ {0}} \ cos (\ mathbf {k} \ cdot \ mathbf { r} - \ omega t)}$

${\ displaystyle \ Gamma _ {i \ to f} \ propto | \ langle f | {\ tfrac {1} {\ nu}} \ mathbf {E_ {0}} \ cdot \ mathbf {p} | i \ rangle | ^ {2} \, \ delta (E_ {f} -E_ {i} -h \ nu)}$.

V náhlé přiblížení , který předpokládá elektron je okamžitě odstraněn ze systému n-elektronů, konečné a počáteční stav systému jsou brány jako správně antisymmetrized produkty jednotlivých částic stavů photoelectron , a států, tedy zbývající N- 1 elektronové systémy. ${\ displaystyle | k_ {i} \ rangle}$${\ displaystyle | k_ {f} \ rangle}$

Fotoemisní proud elektronů energie a hybnosti je poté vyjádřen jako produkty ${\ displaystyle E_ {f} = E_ {k}}$${\ displaystyle \ mathbf {p} = \ hbar \ mathbf {k}}$

• ${\ displaystyle | \ langle k_ {f} | \ mathbf {E_ {0}} \ cdot \ mathbf {p} | k_ {i} \ rangle | ^ {2} = M_ {fi}}$, známá jako pravidla výběru dipólu pro optické přechody, a
• ${\ displaystyle A (\ mathbf {k}, E)}$, spektrální funkce odstraňování jednoho elektronu známá z teorie mnoha těl fyziky kondenzovaných látek

součet všech povolených počátečních a konečných stavů vedoucích k pozorování energie a hybnosti. Zde se E měří s ohledem na Fermiho hladinu E _F a E _k s ohledem na vakuum, takže kde , pracovní funkce , je energetický rozdíl mezi dvěma referenčními úrovněmi. Pracovní funkce závisí na materiálu, orientaci povrchu a stavu povrchu. Vzhledem k tomu, povolené výchozí stavy jsou pouze ty, které jsou obsazeny, bude fotoemise signál odráží distribuční Fermiho-Dirac funkce ve formě teplotně závislý esovitého tvaru písmene poklesu intenzity v blízkosti E _F . V případě dvourozměrného jednopásmového elektronického systému se vztah intenzity dále snižuje na ${\ displaystyle E_ {k} = E + h \ nu -W}$${\ displaystyle W}$${\ displaystyle f (E) = {\ frac {1} {1 + e ^ {(E-E_ {F}) / k_ {B} T}}}}$

${\ displaystyle I (E_ {k}, \ mathbf {k_ {||}}) = I_ {M} (\ mathbf {k_ {||}}, \ mathbf {E_ {0}}, \ nu) \, f (E) \, A (\ mathbf {k_ {||}}, E)}$.

Pravidla výběru

Elektronové stavy v krystalech jsou organizovány v energetických pásmech , které mají asociované disperze energetických pásem , které jsou vlastními hodnotami energie pro delokalizované elektrony podle Blochovy věty. Z rovinného vlnového faktoru v Blochově rozkladu vlnových funkcí vyplývá jediné povolené přechody, když nejsou zahrnuty žádné další částice mezi stavy, jejichž křišťálová hybnost se liší recipročními mřížovými vektory , tj. Stavy, které jsou ve schématu redukované zóny jeden nad druhým (tedy název přímé optické přechody ). ${\ displaystyle E (k)}$${\ displaystyle \ exp (i \ mathbf {k} \ cdot \ mathbf {r})}$${\ displaystyle \ mathbf {G}}$

Další soubor pravidel pro výběr pochází z (nebo ), když je foton polarizace obsažený v (nebo ) a symetrie počátečních a konečných jednoelektronových Bloch států a jsou brány v úvahu. Ty mohou vést k potlačení fotoemisního signálu v určitých částech vzájemného prostoru nebo mohou vyprávět o specifickém atomově-orbitálním původu počátečního a konečného stavu. ${\ displaystyle M_ {fi}}$${\ displaystyle I_ {M}}$${\ displaystyle \ mathbf {A}}$${\ displaystyle \ mathbf {E_ {0}}}$${\ displaystyle | k_ {i} \ rangle}$${\ displaystyle | k_ {f} \ rangle}$

Účinky na celé tělo

ARPES spektrum renormalizovaného π pásma elektronem dopovaného grafenu ; p-polarizované 40eV světlo, T = 80K. Tečkovaná čára je holá páska. Zlom na -0,2 eV je způsoben fonony grafenu .

Jedno-elektronová spektrální funkce, která se přímo měří v ARPES, mapuje pravděpodobnost, že stav systému N elektronů, ze kterého byl okamžitě odstraněn jeden elektron, je některý ze základních stavů částicového systému N-1:

${\ displaystyle A (\ mathbf {k}, E) = \ součet _ {m} \ levá | \, \ levá \ langle {\ begin {matice} {\ scriptstyle (N-1) \, \ mathrm {vlastní stav} } \\ {\ scriptstyle m} \ end {matrix}} \, \, | \, \, {\ begin {matrix} {\ scriptstyle (N) \, \ mathrm {eigenstate}} \\ {\ scriptstyle \ mathrm {with \,} \ mathbf {k} \ mathrm {\, odstraněn}} \ end {matrix}} \ right \ rangle \, \ right | ^ {2} \, \ delta (E-E_ {m} ^ { N-1} + E ^ {N})}$.

V případě, že elektrony jsou na sobě nezávislé, N elektronový stav se stavem odstraněn by zrovna eigenstate systému N-1 částic a spektrální funkce by se stal nekonečně ostré delta funkce na energii a hybnost odstraněné částice; sledovalo by to rozptyl nezávislých částic v prostoru energie-hybnosti . V případě zvýšené elektronové korelace se spektrální funkce rozšiřuje a začíná vyvíjet bohatší funkce, které odrážejí interakce v základním systému mnoha těl . Ty jsou obvykle popsány komplexní korekcí na disperzi energie jedné částice, která se nazývá kvazičásticová vlastní energie , ${\ displaystyle | k_ {i} \ rangle}$${\ displaystyle E_ {o} (\ mathbf {k})}$

${\ textstyle \ Sigma (\ mathbf {k}, E) = \ Sigma '(\ mathbf {k}, E) + i \ Sigma' '(\ mathbf {k}, E)}$.

Tato funkce obsahuje úplné informace o renormalizaci elektronické disperze v důsledku interakcí a životnosti díry vytvořené buzením. Obojí lze určit experimentálně z analýzy ARPES spekter s vysokým rozlišením za několika rozumných předpokladů. Lze předpokládat, že část spektra je téměř konstantní ve směrech vysoké symetrie v prostoru hybnosti a že jediná variabilní část pochází ze spektrální funkce, která, pokud jde o , kde jsou tyto dvě složky obvykle považovány pouze za v závislosti na , čte ${\ displaystyle M_ {fi}}$${\ displaystyle \ Sigma}$${\ displaystyle \ Sigma}$${\ displaystyle E}$

${\ displaystyle A (\ mathbf {k}, E) = - {\ frac {1} {\ pi}} {\ frac {\ Sigma '' (E)} {\ left [E-E_ {o} (\ mathbf {k}) - \ Sigma '(E) \ right] ^ {2} + \ left [\ Sigma' '(E) \ right] ^ {2}}}}$

Konstantní energetické škrty spektrální funkce jsou přibližně Lorentzianové, jejichž šířka na polovičním maximu je určena imaginární částí vlastní energie , zatímco jejich odchylka od holého pásma je dána její skutečnou částí.

Tato funkce je známá z ARPES jako skenování ve zvoleném směru v prostoru hybnosti a je to dvourozměrná mapa formy . Při řezání při konstantní energii se získá Lorentzianova křivka, jejíž renormalizovaná poloha píku je dána a jehož šířka v polovině maxima je určena následujícím způsobem: ${\ displaystyle A (k, E)}$${\ displaystyle E_ {m}}$${\ displaystyle k}$${\ displaystyle k_ {m}}$${\ displaystyle \ Sigma '(E_ {m})}$${\ displaystyle w}$${\ displaystyle \ Sigma '' (E_ {m})}$

1. ${\ displaystyle \ Sigma '(E_ {m}) = E_ {m} -E_ {o} (k_ {m})}$
2. ${\ displaystyle \ Sigma '' (E_ {m}) = {\ frac {1} {2}} \ vlevo [E_ {o} (k_ {m} + {\ textstyle {\ frac {1} {2}} } w) -E_ {o} (k_ {m} - {\ textstyle {\ frac {1} {2}}} w) \ vpravo]}$

Jedinou zbývající neznámou v analýze je holé pásmo . Holé pásmo lze najít sebekonzistentním způsobem vynucením vztahu Kramers-Kronig mezi dvěma složkami komplexní funkce, která je získána z předchozích dvou rovnic. Algoritmus je následující: začít s ansatz holé pásu, vypočítá rovnicí. (2), transformujte jej pomocí vztahu Kramers-Kronig , poté použijte tuto funkci k výpočtu rozptylu holého pásma na diskrétní množině bodů pomocí ekv. (1) a poslat algoritmu jeho přizpůsobení se vhodné křivce jako nový pás holého ansatzu; konvergence je obvykle dosažena několika rychlými iteracemi. ${\ displaystyle E_ {o} (k)}$${\ displaystyle \ Sigma (E)}$${\ displaystyle \ Sigma '' (E)}$${\ displaystyle \ Sigma '(E)}$${\ displaystyle k_ {m}}$

Z takto získané sebeenergie lze usoudit na síle a tvaru korelací elektron-elektron, interakci elektron- fonon (obecněji elektron- boson ), aktivních energií fononu a životnosti kvazičástic .

V jednoduchých případech zploštění pásma poblíž úrovně Fermiho kvůli interakci s Debye fonony je hmotnost pásma zvýšena o (1 + λ) a vazebný faktor elektron-fonon λ lze určit z lineární závislosti šířky píku na teplotě .

Použití

ARPES byl použit k mapování obsazené pásové struktury mnoha kovů a polovodičů , stavů, které se objevují v promítaných pásmových mezerách na jejich površích, stavů kvantové jámy, které vznikají v systémech se sníženou rozměrností , materiálů s tenkým atomem, jako jsou grafenové přechodové kovové dichalkogenidy , a mnoho příchutí topologických materiálů . Používá se také k mapování podkladové struktury pásu, mezer a dynamiky kvazičástic ve vysoce korelovaných materiálech, jako jsou vysokoteplotní supravodiče a materiály vykazující vlny hustoty náboje .

Když je třeba studovat elektronovou dynamiku ve vázaných stavech těsně nad Fermiho úrovní, použije se dvoufotonová excitace v nastavení čerpadla a sondy ( 2PPE ). Tam se první foton s dostatečně nízkou energií používá k excitaci elektronů do neobsazených pásem, která jsou stále pod energií nezbytnou pro fotoemisi (tj. Mezi hladinami Fermi a vakuem). Druhý foton se používá k vykopnutí těchto elektronů z pevné látky, aby je bylo možné měřit pomocí ARPES. Přesným načasováním druhého fotonu, obvykle pomocí frekvenčního znásobení nízkoenergetického pulzního laseru a zpoždění mezi impulsy změnou jejich optických drah , lze na stupnici pod pikosekundami určit životnost elektronů .

Poznámky

Reference

externí odkazy

• Úvod do ARPES na paprskové linii Diamond Light Source i05